Zoff var kendt som en fabelagtig målmand og flere historiebøger placerer ham som den bedste spiller nogensinde på sin position. Han er især kendt for sin legendariske karriere i storklubben Juventus FC, hvor han spillede over 300 kampe og vandt 6 italienske mesterskaber. Med 112 kampe for det italienske landshold er Zoff den spiller, der har spillet tredjeflest kampe i den azurblå trøje, kun overgået af Fabio Cannavaro og Paolo Maldini.
Efter at have indstillet sin aktive karriere har Zoff været træner for flere italienske fodboldklubber; Juventus (1988-1990), SS Lazio (1990-1994, 1996-1997, 2001) og Fiorentina (2005) samt det italienske landshold (1998-2000).
